单颗粒/液滴燃料悬浮燃烧研究进展

李 辉，杨燕京，赵凤起，黄雪峰，李盛姬

(1.西安近代化学研究所，陕西 西安 710065；
2.杭州电子科技大学 理学院，浙江 杭州 310018)

颗粒燃烧和液滴燃烧广泛存在于火箭发动机等武器系统的能量释放过程，固体推进剂、粉末冲压发动机以及粉末爆轰发动机中金属燃料的燃烧本质上均为颗粒的燃烧[1-2]，而液体火箭发动机中液体燃料的燃烧、云爆药剂的燃烧都涉及到对液滴燃烧的利用和控制[3-4]。颗粒、液滴燃烧是理解复杂工况环境下固态和液态燃料燃烧的基础，因此深入认识颗粒以及液滴的燃烧过程对武器系统的开发具有重大意义。

在真实流场环境中研究颗粒、液滴的燃烧行为面临诸多困难。强对流环境导致颗粒、液滴火焰形貌扭曲变形[5]，光学信号易受干扰，存在碰撞、融合等多种复杂的相互作用，环境气氛组成复杂多变。在实验研究方面，平面火焰炉、激波管以及喷雾燃烧器是在模拟环境下研究颗粒、液滴燃烧特性的重要手段，可以获得燃烧时间、燃烧速度等宏观燃烧特性参量。然而上述特性参量均为颗粒群以及液滴群的统计平均值，受颗粒、液滴的空间分布均匀性影响较大，也无法建立个体粒径与燃烧时间之间的关系。此外无论是使用高密度还是低密度的流体，均无法消除“颗粒-颗粒”或“液滴-液滴”之间的相互作用[6]。因此，无法深入个体层面研究单颗粒、液滴的燃烧特性与反应机理，也就无法准确获得单颗粒、液滴点火燃烧模型，复杂湍流燃烧模型的建立也就无从谈起。

在单颗粒/液滴燃烧方面，载物台以及悬丝等接触方式常带来显著的热传导损失，导致测量结果出现一定程度的失真[7-8]。悬浮燃烧是获得单颗粒/液滴本质燃烧行为的重要方式，其消除了样品和载体之间的接触热传导，有效保证了单个颗粒、液滴燃烧特性参量测量的准确性。本文主要讨论了常重力环境下的悬浮技术及其在燃料燃烧中的应用。对几种不同类型的悬浮技术进行了对比分析，从固体燃料颗粒以及液体燃料液滴两方面系统梳理了悬浮燃烧的相关研究进展，并讨论了该领域未来的发展方向。

根据不同的工作原理，现有的悬浮技术主要包括气动悬浮、电动悬浮、磁悬浮、光悬浮和声悬浮等。气动悬浮指利用气流冲击颗粒表面，使颗粒在气流中受到的浮力与重力平衡实现悬浮。该方法的悬浮能力较强，适用于毫米到厘米粒径范围内的颗粒，由于没有径向回复力，难以实现反馈控制，且颗粒的悬浮位置是随机的。此外，气动悬浮的稳定性容易受到颗粒形状、表面缺陷、气体流速波动等扰动，燃烧过程中的放气以及形态变化也会极大地对稳定悬浮带来困难[9]。电动悬浮是利用带电颗粒在电场中受到的电场力来平衡重力，电动悬浮需要对材料进行荷电化预处理。然而，电动悬浮技术不能用于温度高于1500K的燃烧颗粒，由于热电子发射以及介质自由电子的中和作用，该温度下颗粒的电荷损失速率将高达108～109e/s，颗粒在非常短的时间内损失绝大部分的电荷并做自由落体运动，限制了该技术在物质燃烧研究中的应用范围[10]。此外，由于电动悬浮场中不存在势能陷阱，需要增加反馈控制系统对颗粒进行实时控制，装置结构复杂度较高。磁悬浮是利用磁场，使磁性颗粒或包含磁性物质的颗粒悬浮于磁场中，但适用的材料范围与样品形式有限。声悬浮是利用物质在声场中受到的声辐射压力抵消重力，达到悬浮效果，但其稳定性较差，存在较大的振荡，但是声悬浮可以悬浮较大体积的颗粒以及液滴。

除了上述4种悬浮技术外，光悬浮技术(也称光镊悬浮)是近年来发展起来的一种新型的悬浮以及微操控技术。光悬浮利用入射光子与物质动量交换产生的光压力来实现悬浮，其中非吸收粒子依靠所受到的梯度力和散射力平衡重力，而吸收性粒子利用光泳力建立合适的光阱来实现粒子捕获。经过数十年的不断发展，光镊技术已经能够实现在真空环境、气体环境、液体环境中对多种不同尺寸、材料的粒子进行灵活地捕获和操控[11]。表1中对比了各种悬浮技术的不同特点。光悬浮无需对材料进行预处理，适用材料范围广，几乎可用于所有类型的材料，此外还具有可精确操控悬浮位置、悬浮稳定性好以及便于集成等优点，是含能材料燃烧领域中最具有应用前景的一种。然而其悬浮粒径范围为纳米到微米尺度，难以悬浮较大粒径的颗粒以及液滴。此外，对于弱吸收性颗粒以及液滴，由于光的吸收和利用率较低，需要增大激光功率来提升悬浮能力。

表1 不同悬浮技术特点对比Table 1 Comparison of different levitation techniques

2.1 单颗粒金属燃料悬浮燃烧

铝粉具有低廉的价格、高的体积热值以及质量热值，是目前含能材料领域应用最为广泛的金属燃料。区别于室温氧化和动态氧化过程，铝粉的点火、燃烧是在极高的升温速率下发生瞬间点火、活性铝快速氧化燃烧并发光发热，呈剧烈燃烧现象。铝粉颗粒惰性氧化铝壳层的存在使得铝颗粒的点火、燃烧异常复杂，不同粒径的铝粉颗粒又表现出不同的燃烧反应机制。因此铝粉燃烧行为研究不仅对探究其燃烧机理具有重要的理论意义，对提升工况环境中铝粉燃烧效率以及降低两相流损失方面同样具有重要的现实意义[12]。

为了更好地理解燃烧过程中单颗粒铝向氧化铝转变的过程，研究人员在静态氧化氛围中，利用电动悬浮器使单颗粒铝悬浮，通过同步CO2激光器和光信号探测器(PMT)，准确获得了颗粒点火燃烧过程的辐射光谱强度随时间的变化过程，可用于准确测量点火延迟时间和燃尽时间。辐射光谱强度曲线通常在起始和终止阶段呈现双峰，终止阶段强度的突跃推测是由颗粒破碎所引起[13-14]。常压下铝颗粒被明亮的球形区域包围，随着压力的升高，颗粒周围的不对称明亮区域变大，燃烧的液态铝球表面有氧化层沉积现象，凝聚相氧化铝的沉积对单颗粒铝的点火和燃烧机理具有重要的影响。在Law模型的基础上，引入液滴直径和火焰温度对压力的依赖性，针对氧化物沉积与否两种条件，分别获得了预估燃烧过程液滴直径和残留物直径的数学模型[15-16]。

除了压力之外，氧化性氛围同样对单颗粒铝的燃烧特性产生显著影响。不同于其与O2的燃烧反应，铝和CO2不仅生成凝聚相氧化铝，还伴随着CO的生成，意味着CO2向内扩散和CO向外扩散同时进行，这在一定程度上阻碍了CO2的向内扩散过程。此外，铝和CO2的反应热约为铝和O2反应热的一半，铝颗粒燃烧的火焰温度低于3200K。这些都导致铝在CO2中不易点火以及燃烧强度较弱。实际上，实验中也观测到燃烧的铝颗粒外部的火焰区域以及火焰锋面速度均较小[17]。Sarou-Kanian 等[18]将大颗粒铝(直径3mm)使用气力悬浮并点火燃烧，发现在CO2气氛环境下，铝颗粒的表面会发生碳的沉积阻碍铝的蒸发以及表面燃烧反应。

俄罗斯科学院化学物理研究所Zenin A.等[19-20]进一步详细对比了特定氛围下(空气、CO2和水蒸汽)大粒径单颗粒铝(200～500μm)在声悬浮状态下和对流状态下的燃烧过程，初始粒径不小于350μm时，所有气氛下的燃烧时间和火焰尺寸均显著低于对流燃烧过程，Dn模型中n也较对流状态下的燃烧过程小，这可能是悬浮燃烧抑制了铝颗粒表面氧化铝的沉积。

CO是推进剂燃烧的主要氧化性气体之一，鉴于广泛使用的Beckstaed模型并未能考虑CO对铝颗粒燃烧时间的影响，研究人员在电动悬浮燃烧装置中研究了CO2和O2中CO浓度对单颗铝燃烧时间的影响，并获得了修正后的燃烧数学模型，见公式(1)，由模型可知CO的氧化能力较弱，约为CO2氧化能力的六分之一，而CO2的氧化能力则为O2的五分之一[21]。

(1)

Braconnier等[22]在前述悬浮燃烧研究基础上发展了用于研究单个铝颗粒燃烧过程的具有高时间和空间分辨能力(1.7 ～ 2.5μm/像素)的可视化方法，深入研究了单颗粒铝的燃烧机制。发现压力的变化并未改变单颗粒铝加热点火、对称火焰燃烧以及非对称火焰燃烧这3个燃烧阶段。环境气氛中氧气浓度的提高将加速对称火焰向非对称火焰转变的过程，更进一步证明氧化帽的生成是铝液滴由对称火焰燃烧向非对称火焰燃烧转变的本质因素。

在单颗粒铝燃烧过程氧化帽的形成机制方面，Gallier S.等[23]在单颗粒铝的悬浮燃烧实验中观察到了氧化铝烟雾向颗粒表面迁移并使氧化帽长大的过程，如图1所示，认为由温度梯度产生的热泳力是驱使氧化铝烟雾在颗粒表面聚集并使氧化帽生长的主要动力。颗粒表面的初始氧化帽是氧化铝烟雾迁移的重要前提。氧气中不同稀释气体(N2、Ar和He)对单颗粒铝的燃烧过程也有着明显的影响，燃烧过程如图2所示。N2为稀释气体时单颗粒铝燃烧中对称火焰向非对称火焰的转变产生提前[24]。这是由于N2和O2在火焰区生成的少量NO促进了火焰区到液滴表面的氧传递过程，从而加剧了氧化铝在液滴表面的聚集以及氧化帽的生长进程[25]。

图1 氧化铝烟雾向颗粒表面氧化帽的迁移Fig.1 The smoke motion towards the oxide lobe

图2 O2/N2、O2/Ar、以及O2/He中单颗粒铝燃烧过程Fig.2 The combustion process of single aluminum for high diluted conditions in O2/N2,O2/Ar and O2/He

出于火星探测的需要，科学家们提出使用易于点火的镁粉和火星大气层中的CO2分别作为燃料和氧化剂组分为火箭推进提供动力[26]，因此镁粉颗粒在CO2氛围中的点火燃烧特性就显得尤为重要。

Legrand B. 等[27]将电动悬浮器置于高压燃烧室中，将荷电的单颗粒镁悬浮于电动悬浮器中，实现了在较高压力下(最高2 MPa)单颗粒镁的点火燃烧。发现单颗粒镁在CO2中的点火过程受化学动力学控制，而燃烧过程受气相扩散控制。50%点火概率对应的极限点火压力随着镁粉颗粒的变大而减小，作者认为这是由于颗粒粒径越小，向环境气氛中的热传导损失越强烈。颗粒燃尽时间与燃烧室压力关系不大而与环境气氛中的CO2的摩尔分数有非常大的关系，燃尽时间随着CO2的摩尔分数的减小而增加。同样条件下铝镁合金(质量比1∶1，粒径53～63μm、90～106μm)却不能被点燃，这可能是由于MgAl2O4在合金表面的保护作用所导致[28]。

铝粉表面经单质镍包覆(Al@Ni)被证明可有效抑制铝粉在推进剂燃烧表面的团聚以及提高铝的燃烧效率。Shafirovich E.等[29-30]采用电动悬浮方法对比研究了Al@Ni在不同气氛(Air、O2、CO2以及Ar)中的点火燃烧特性，获得了点火延迟时间、燃尽时间、颗粒尺寸随时间的变化规律。Al@Ni在几种氧化性气氛中的点火延迟时间均位于(1.3±0.7)ms这一范围，而燃尽时间则表现出很大的区别，在O2、CO2和空气中的燃尽时间分别为(1.7±0.5)、 (8.2±2.0)、和(14.8±4.2)ms。在惰性气体Ar中，Al@Ni发生液态铝和固态镍之间的合金化放热反应，因此同样可以被激光点燃，然而延迟时间长于几种氧化性气氛。值得注意的是Al@Ni在空气中的燃烧过程呈现明显的两阶段反应特征，第一阶段中心颗粒明亮而火焰区较暗，第二阶段则是中心颗粒不发光而火焰区较亮，作者认为第一阶段主要为铝的燃烧而第二阶段则主要为镍的燃烧，然而其并未考虑燃烧过程铝和镍形成的合金相的燃烧。除了气氛对Al@Ni燃烧特性有显著影响之外，壳层Ni含量(0～14%)同样显著影响单颗粒Al@Ni的点火燃烧过程，随着Ni包覆量增加，点火延迟时间先快速降低后稳定在2ms左右。由理论计算可知，单颗粒Al@Ni升温到熔融态的时间为1.62ms，熔融过程所需时间1.40ms，结合点火延迟时间可推断出点火发生在颗粒浅层铝熔融阶段，熔融铝与邻近的固相Ni发生了合金化放热反应促进了点火的发生。

为研究含硼固体冲压发动机补燃室中硼粒子的燃烧行为，胡松启等[31]设计了粒子气流悬浮激光点火实验装置，使用微气流使粒子悬浮以避免接触对点火和燃烧的影响，并利用激光点火实现了3μm硼粒子的点火燃烧特性测量。

研究人员采用类似的电动悬浮方法对15～110μm粒径范围内单颗粒Ti的点火燃烧特性进行研究，使用光电倍增管(PMT)和高速相机可以对燃烧过程中的图像信息和光信号进行同步观测，如图3所示，燃烧初期火焰强度最大，随后进入稳态燃烧阶段，最后发生微爆导致整个燃烧过程结束。在该粒径范围内燃尽时间与初始粒径之间符合公式(2)的指数关系，随着粒径的增大燃尽时间逐渐增大：

tb=1.29×103d1.56

(2)

图3 单颗粒Ti燃烧过程中的光信号随时间变化曲线Fig.3 Time variation of light-emission intensity profile for Ti particle burning in air

燃烧时间随粒径的依赖关系可以用来分析单颗粒Ti燃烧机理中的决速步骤，粒径100μm以上Ti单颗粒燃烧符合扩散控制机理。

目前阶段金属燃料的悬浮燃烧还仅限于Al、Mg等传统金属燃料，在合金燃料燃烧中的应用较少，仅有Al-Mg的相关研究得到开展。考虑到铝基合金燃料优异的点火性能和燃烧效率以及在推进剂、冲压发动机中良好的应用前景，需进一步加强铝基合金燃料的悬浮燃烧研究。

2.2 单颗粒非金属燃料悬浮燃烧

炭常作为助催化剂用于改性双基推进剂中。20世纪80年代，肯塔基大学的PECK R. E.[9]设计了基于气动悬浮的单颗粒炭燃烧装置，通过综合考虑雷诺数、流体密度、流体速度以及颗粒直径使得气流拽力与颗粒重力平衡，从而实现颗粒悬浮。单颗粒炭的失重过程分为焦油的气化以及颗粒的非均相氧化这两个阶段，基于此建立了单颗粒炭快速加热-燃烧过程的失重方程，与不同升温速率下的实验数值对应良好。由于气动悬浮方式不适用于小粒径颗粒的悬浮燃烧过程研究以及气动悬浮中的颗粒处于较强的对流环境中会导致火焰形貌的扭曲变形，Bar-Ziv Z.[10]发展了适用于炭颗粒燃烧的电动悬浮燃烧装置，验证了在一定温度下(低于1100K)可实时获得颗粒温度、粒径、密度、质量以及比表面积，然而在空气中即使升高到3000K，该炭颗粒并不能被点燃。Cozzani V.[32]强化了环境气氛的氧化能力并采用电动悬浮-激光点火装置研究了合成炭单颗粒在纯氧气氛围下的点火燃烧特性，试验获得了点火温度、延迟时间以及燃尽时间。基于热平衡方程建立了可描述单颗粒炭燃烧过程的数学模型，并对整个燃烧过程的温度曲线进行预测，理论结果在点火阶段以及快速升温阶段与实验获得的温度—时间曲线吻合良好，然而该燃烧模型难以扩展到燃烧后期的高转化率阶段。李盛姬等[33-44]建立了基于光镊悬浮的燃烧装置，悬浮激光与点火激光采用同一束激光，在空气氛围中实现了活性炭单颗粒以及团聚体的悬浮、操控以及点火，并计算了不同时刻单颗粒炭的燃烧速度。单颗粒金属燃料悬浮燃烧研究汇总见表2。

表2 单颗粒金属燃料悬浮燃烧研究汇总Table 2 Contributions on combustion of levitated Al

续表2

相较于传统使用的液体燃料肼(NH2NH2)和肼的甲基化衍生物，自燃离子液体具有低毒、低蒸气压以及分子结构具有可设计性等特点，被认为是液体火箭发动机潜在的高性能燃料，通常与硝酸(HNO3)、四氧化二氮(N2O4)以及双氧水(H2O2)等氧化剂配伍使用。自燃离子液体与上述氧化剂接触即可发生自发点火燃烧，为火箭发动机提供推力。悬浮液滴为理解离子液体和氧化剂之间的燃烧化学反应机理提供了理想的无容器接触环境。Brotton S. J.等[36]率先采用声悬浮方式研究了含能离子液体1-甲基-4-氨基-1,2,4-三唑二氰胺盐 ([MAT][DCA])在低浓度NO2氛围中的氧化反应机理，通过实验与量化计算结合确认了[O2N-NCNCN]-为[MAT][DCA]和NO2的反应的关键初始反应中间体。含能离子液体[MAT][DCA]的能量密度可进一步提升，通过硼等高热值燃料的添加实现，硼的添加并未改变该氧化反应的初始路径。通过对悬浮液滴氧化反应中实时拉曼光谱中特征峰的追踪分析，可获得含能离子液体的氧化反应速率，研究表明1-丁基-3-甲基咪唑二氰胺盐 ([BMIM][DCA])的氧化反应速率是[MAT][DCA]氧化反应速率的20倍[37]。

除了含能离子液体外，研究人员在液体碳氢燃料液滴悬浮燃烧方面取得了一定的进展。JP-10是高能量密度碳氢燃料的典型代表(39.6kJ/cm3)，是现役吸气式推进系统的主要燃料。JP-10相关研究不仅围绕其分解和氧化机理开展，还在于如何在现有基础上进一步提高碳氢燃料的能量密度以及燃烧效率。将铝、镁、硼等纳米金属粉添加到JP-10中形成纳米流体是实现上述目标的重要途径。研究人员将JP-10基纳米流体液滴限制于声场驻波点上，利用激光对其精确点火，通过采集燃烧过程中的显微图像、温度以及光谱信息详细研究了不同种类纳米金属粉(n-Al、n-Ti-Al-B)、纳米铝的粒径以及表面化学状态对JP-10点火燃烧特性的影响。

Lucas等[38]将液滴悬浮在氧化性氛围中，研究了JP-10/Al纳米流体的点火燃烧过程，平均点火温度为(540±40)K，而相同实验条件下JP-10液滴在达到点火温度前由于液滴蒸发以及液滴周围被加热气氛的扰动而逃离陷阱处。UV-Vis光谱发现了OH、CH、C2和AlO等初始燃烧初始产物的存在，提出了n-Al促进JP-10点火的3种可能作用机制，包括热传导机制、催化氧化机制以及链反应机制。由铝、钛和硼组成的纳米复合金属粉(n-Ti-Al-B)体积热值超过89kJ/cm3，较纳米铝的理论体积热值高(84kJ/cm3)。研究发现n-Ti-Al-B颗粒的点火发生在JP-10点火之前，当激光接触液滴后，部分液滴发生气化并形成蒸汽云，同时部分的n-Ti-Al-B被激光点燃并在图像上呈现小的橙红色亮点，燃烧的纳米颗粒将JP-10的蒸汽点燃并最终形成剧烈的燃烧火焰。在实验中观测到燃烧火焰中AlO、BO、TiO等中间态存在的基础上，通过理论计算证实了AlO、BO可以催化JP-10发生脱氢裂解反应并生成JP-10活性自由基，这一过程被认为是JP-10发生氧化反应的关键步骤。相比之下，TiO与JP-10不会发生脱氢裂解反应，其计算能垒高达209kJ/mol[39]。此外，表面活性剂可以使n-Ti-Al-B颗粒在JP-10中分散均匀，显著降低含JP-10及纳米流体的点火延迟、增大点火成功概率(由37%增加到64%)。单液滴JP-10/Ti-Al-B纳米流体的燃烧过程如图4所示。

图4 单液滴JP-10/Ti-Al-B纳米流体的燃烧过程Fig.4 Sequence of the ignition of JP-10/Ti-Al-B nanofluid droplets

进一步研究发现，所添加n-Al的粒径越小，JP-10/Al纳米流体点火发生所需要的临界能量越低，临界氧气浓度也越低。此外，纳米铝进行应力处理与否并不会对JP-10/Al纳米流体的点火、燃烧特性产生明显的影响[40]。乙腈作为辅助溶剂球磨制备的n-Al表面被AlNnCmOvHx所覆盖，添加该n-Al的纳米流体点火延迟较普通n-Al(Al2O3惰性层)基纳米流体长，这可能是由于AlNnCmOvHx对铝核的氧化燃烧具有更强的限制作用。燃烧过程中AlO辐射强度低，因此，含AlNnCmOvHx表面层的n-Al使得JP-10的燃烧最高温度要低于含常规纳米铝的JP-10。

除了n-Al之外，HZSM-5分子筛中的酸性位点被证明对JP-10的点火性能起到关键的影响，添加质量分数1%的HZSM-5可使JP-10的点火延迟时间缩短2～3ms，点火过程的温度梯度增加1.3～1.6×105K/s。通过UV-Vis光谱发现了OH、CH、C2、O2、HCO以及H2O等燃烧过程中的特征中间产物。此外，一定浓度的NO2不会对JP-10/Al纳米流体点火延迟以及点火阶段的温升速率起到明显的影响。上述液体燃料液滴悬浮燃烧研究中虽然获得了燃烧过程火焰光谱信息，并证实了燃烧过程中关键的中间物态，然而未能实现燃烧过程中火焰光谱的时间分辨分析，因此也未能对液体燃料液滴燃烧过程中化学组成的变化过程进行研究。单液滴液体燃料燃烧研究汇总见表3。

表3 单液滴液体燃料燃烧研究汇总Table 3 Contributions on combustion of levitated Al

悬浮燃烧技术消除了样品和载体之间的接触热传导，有利于从微观尺度上准确描述燃烧过程中物质的变化和能量的释放规律，获取物质的本征燃烧特性。在多种悬浮技术中光镊悬浮具有材料适用范围广、可精确操控颗粒/液滴悬浮位置、悬浮稳定性好以及便于集成等优点，是含能材料燃烧领域中最具有应用前景的一种。悬浮燃烧技术在含能材料领域的重点发展方向为：

(1)已有研究偏重于对点火延迟、燃尽时间、燃烧温度、颗粒/液滴形态变化以及火焰演变等物理参量的获取，在燃烧过程产物化学组成表征，尤其是具有高时间分辨能力的表征手段方面仍存在明显不足；

(2)扩展悬浮燃烧技术在含能材料领域中的研究范围，由单纯的金属或液体燃料燃烧研究拓展到单质含能材料以及复合含能颗粒燃烧，深入理解单质含能材料本征燃烧机理、含能材料与催化物质间的相互作用机理；

(3)在单颗粒、单液滴燃烧研究的基础上，由简入繁，开展含能材料多颗粒、多液滴燃烧研究，研究颗粒与颗粒之间以及液滴与液滴之间的相互作用，为复杂燃烧流场环境下含能材料燃烧模型的建立奠定基础。

猜你喜欢 液滴火焰粒径 基于改进TAB模型的液滴变形破碎动力学研究节能技术(2022年4期)2022-11-08最亮的火焰音乐天地(音乐创作版)(2022年1期)2022-04-26木屑粒径对黑木耳栽培的影响试验*中国食用菌(2021年10期)2021-11-04气流中液化天然气液滴破碎数值模拟研究石油化工(2021年3期)2021-04-08缤纷的火焰学苑创造·A版(2021年2期)2021-03-11镁砂细粉粒径对镁碳砖物理性能的影响昆钢科技(2021年6期)2021-03-09计径效率试验粒径的分析与对比汽车零部件(2020年9期)2020-09-27一种基于微芯片快速生成双层乳化液滴的方法生物工程学报(2020年7期)2020-07-29超疏水表面液滴冻结初期冻结行为传递特性中南大学学报（自然科学版）(2019年7期)2019-08-13漂在水上的火焰动漫星空(兴趣百科)(2019年5期)2019-05-11 相关热词搜索：研究进展，悬浮，颗粒，